Ograniczenie emisji dwutlenku węgla w sektorach energetycznym i przemysłowym globalnej gospodarki wymaga nie tylko wdrażania innowacyjnych technologii niskoemisyjnych, lecz także technik wychwytywania i recyklingu CO2. Technologia Power-to-X umożliwia ponowne wykorzystanie CO2 pochodzącego ze spalania paliw kopalnych oraz innych procesów przemysłowych, co pozwala zmniejszyć emisję kluczowego gazu cieplarnianego. Wykorzystanie wysokotemperaturowych urządzeń elektrochemicznych w tym celu stanowi obiecujące rozwiązanie, które zostało już zastosowane w ramach dotowanych projektów demonstracyjnych.

W niniejszej pracy przeprowadzono bezpośrednią elektrolizę mieszanin H2O-CO2-H2 z in situ konwersją CO2 i CO do CH4 w zakresie temperatur 575–650 °C. Wykorzystano do tego ceramiczne ogniwo paliwowe z elektrolitem typu YSZ (tlen cyrkonu stabilizowany itrem) na podłożu Ni-YSZ z anodą wykonaną z kobaltytu lantanu i strontu. W atmosferze wzbogaconej wodorem stopień konwersji do metanu wynosił blisko 90%, jednak w takich warunkach produkty były rozcieńczone do poziomu 5–6% objętości w H2. Obniżenie temperatury prowadziło do znacznego zwiększenia wydajności produkcji CH4, ale ograniczało wydajność pracy ogniwa.

Procesy elektrochemiczne monitorowano za pomocą spektroskopii impedancyjnej i analizowano z wykorzystaniem techniki rozkładu czasów relaksacji. Analiza wykazała, że konwersja CO2 obejmuje dwa konkurencyjne procesy zachodzące równolegle. Maksymalną wartość o charakterystycznym czasie ok. 0,1 s można przypisać procesowi transferu masy o charakterze dyfuzyjnym przez podłoże cermetowe, który odgrywa kluczową rolę w konwersji elektrochemicznej w podwyższonej temperaturze i przy wysokiej gęstości prądu. Natomiast wartość maksymalna obserwowana w pobliżu 5 ms staje się etapem ograniczającym przy niższych temperaturach i prawdopodobnie wiąże się z transferem ładunku lub absorpcją i dyfuzją powierzchniową związków zawierających węgiel.

Gęstość prądu podczas elektrolizy mogła osiągać wartość 0,4 A/cm² nawet w temperaturze 600 °C bez wyraźnych uszkodzeń elektrolitu czy elektrod. Krótkoterminowe testy degradacji wykazały jedynie niewielki spadek wydajności elektrochemicznej ogniwa. W rezultacie wykazano, że bezpośrednia konwersja elektrochemiczna CO2 do CH4 może być osiągnięta z wystarczającą wydajnością przy użyciu ogniw paliwowych o aktywnej powierzchni 16 cm², w warunkach kompatybilnych z obecnymi stosami ogniw ceramicznych.