W ostatnich latach koloidalne nanopłytki półprzewodnikowe zaistniały jako nowa klasa nanomateriałów, charakteryzujących się unikalnymi właściwościami optycznymi, niespotykanymi wśród izotropowych kropek kwantowych. Ta wyjątkowa charakterystyka sprawia, że są niezwykle obiecującymi kandydatami do zastosowań w nowej generacji urządzeniach optoelektronicznych. Lepsze zrozumienie struktury nanopłytek oraz czynników wpływających na anizotropowy wzrost nanokryształów jest kluczowe do rozwijania nowych metod wytwarzania tej klasy nanomateriałów. W niniejszej pracy przedstawiamy wnikliwą analizę ultracienkich i stabilnych koloidalnych nanopłytek ZnO w otoczce ligandów benzamidylowych (bza), które zostały otrzymane zgodnie ze zmodyfikowaną procedurą metaloorganiczną OSSOM (one-pot self-supporting organometallic approach). Uzyskane wyniki umożliwiły zrozumienie na poziomie atomowym struktury organiczno-nieorganicznej warstwy przypowierzchniowej badanych nanokryształów oraz sposobu oddziaływania ligandów z ich powierzchnią. W szczególności przy użyciu wysokorozdzielczej transmisyjnej mikroskopii elektronowej pokazano, że nanopłytki ZnO mają wyraźny heksagonalny kształt z dobrze wykształconymi powierzchniami bocznymi zakończonymi niepolarnymi płaszczyznami krystalicznymi (10-10). Z kolei polarne powierzchnie bazowe nanopłytek są płaskie i dobrze wykształcone z jednej strony, w kierunku (0001), podczas gdy z drugiej, w kierunku (000-1) wykazują, pofałdowaną skorodowaną strukturę. Wskazuje to na stopniowy wzrost grubości nanopłytek, który zachodzi warstwa po warstwie tylko po jednej ich stronie. Sposób koordynacji ligandów do powierzchni nanopłytek został zbadany przy użyciu nowoczesnej spektroskopii jądrowego rezonansu magnetycznego w fazie stałej (DNP-SSNMR) wzbogaconej o dynamiczną polaryzację jądrową, wspieranej obliczeniami przesunięć chemicznych metodą teorii funkcjonału gęstości (DFT). Analiza wykazała interesujący bimodalny charakter otoczki ligandowej, w której obojętna benzamidyna (bza-H) działa jak ligand typu L i jest związana selektywnie z niepolarnymi płaszczyznami bocznymi nanopłytek, podczas gdy aniony benzamidylowe bza działają jak ligand typu X, który selektywnie stabilizuje polarne powierzchnie bazowe. Unikalna selektywna stabilizacja poszczególnych powierzchni ZnO przez ligandy bza-H/bza jest najprawdopodobniej czynnikiem odpowiadającym za anizotropowy wzrost nanokryształów.